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中國(guó)科大首次實(shí)現(xiàn)具有極致內(nèi)稟手性的連續(xù)域中束縛態(tài)

時(shí)間:2023-01-20來源:中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué) 作者:佚名

    近日,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳楊教授、哈工大深圳校區(qū)肖淑敏教授與新加坡國(guó)立大學(xué)仇成偉教授共同合作,在微納光學(xué)與手性光學(xué)的交叉領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。合作團(tuán)隊(duì)在介質(zhì)超表面中引入微小傾斜擾動(dòng),首次實(shí)現(xiàn)并觀測(cè)到具有極致內(nèi)稟手性的連續(xù)域中束縛態(tài)(chiral BIC),在光學(xué)波段同時(shí)得到高達(dá)0.93的圓二色譜信號(hào)和高達(dá)2663的光學(xué)品質(zhì)因子,顯著增強(qiáng)了光與物質(zhì)的手性相互作用,這項(xiàng)研究在手性光學(xué)領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。研究成果以“Observation of intrinsic chiral bound states in the continuum”為題于2023年1月19日發(fā)表在Nature上。

    手性(Chirality)是自然界的基本屬性,當(dāng)一個(gè)物體無法通過旋轉(zhuǎn)、平移等操作與其鏡像體相重合時(shí),該物體即具有手性。手性在自然界中廣泛存在,從我們的雙手雙腳到宇宙中的星系(圖1)。更重要的是,構(gòu)成生命體的基本大分子,如:氨基酸、核糖核酸、單糖等,也具有手性結(jié)構(gòu),且生命體對(duì)這些基本單元的構(gòu)型選擇具有極致的偏向性,如:氨基酸都是L型的,而單糖都是D型的。

圖1.手性在自然界中廣泛存在(圖來源維基百科)

    相應(yīng)地,許多生理現(xiàn)象的產(chǎn)生都源于分子手性的精確識(shí)別與嚴(yán)格匹配。因此,研究物質(zhì)手性不僅在食品化妝品、疾病診斷、藥物開發(fā)等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用價(jià)值,而且有助于探索生命起源之謎。Science雜志在最新發(fā)布的“全世界最前沿的125個(gè)科學(xué)問題”中將“為什么生命需要手性”列為其中之一。

    手性物質(zhì)的兩個(gè)對(duì)映異構(gòu)體(enantiomers)具有基本相同的物理性質(zhì)、化學(xué)性質(zhì)和熱力學(xué)性質(zhì),但是,當(dāng)手性物質(zhì)與手性圓偏振光發(fā)生相互作用時(shí),會(huì)產(chǎn)生手性光學(xué)響應(yīng),如圓二色譜(CD)和旋光譜(ORD),這也是最常用的研究物質(zhì)手性的方法,并孕育出光學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)重要分支——手性光學(xué)(chiroptics)。作為一個(gè)歷史悠久、應(yīng)用廣泛的學(xué)科分支,手性光學(xué)研究的核心是增強(qiáng)光與物質(zhì)的手性相互作用,然而自然界中物質(zhì)具有的內(nèi)稟手性通常極其微弱,其產(chǎn)生的手性光學(xué)響應(yīng)也難以探測(cè)。

    近些年,隨著光學(xué)超表面(metasurfaces)領(lǐng)域的發(fā)展,手性超表面也得到了廣泛關(guān)注與研究,其主要利用構(gòu)成單元(meta-atoms)的手性微納結(jié)構(gòu)在亞波長(zhǎng)厚度上產(chǎn)生很強(qiáng)的手性光學(xué)響應(yīng)。然而,現(xiàn)有的手性超表面,無論是基于等離激元還是介質(zhì),產(chǎn)生的CD信號(hào)依舊不強(qiáng),更重要的是諧振峰的品質(zhì)因子(Q)不高,導(dǎo)致內(nèi)在的光與物質(zhì)手性相互作用有限。連續(xù)域中束縛態(tài)(bound state in the continuum, BIC)作為一種存在于可輻射連續(xù)光譜卻仍然保持局域化的電磁本征態(tài),具有Q值極大、光與物質(zhì)相互作用極強(qiáng)等特點(diǎn)。而手性連續(xù)域中束縛態(tài)(chiral BIC)則表現(xiàn)為與一種自旋方向的圓偏振光完全解耦,而與另一種自旋方向的圓偏振光發(fā)生強(qiáng)相互作用,同時(shí)產(chǎn)生最大的圓二色譜(CD = 1)和極高的品質(zhì)因子。盡管Y. Kivshar、A. Alu、J. Dionne等國(guó)際知名研究組先后從理論上提出了chiral BIC的實(shí)現(xiàn)方案【1-3】,但由于結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)難以在實(shí)驗(yàn)上實(shí)現(xiàn),這些工作仍停留在理論階段,具有內(nèi)稟手性的連續(xù)域中束縛態(tài)在光學(xué)頻段的實(shí)現(xiàn)與觀測(cè)依舊是該領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。

    前期理論研究發(fā)現(xiàn),實(shí)現(xiàn)chiral BIC的關(guān)鍵和難點(diǎn)是打破結(jié)構(gòu)的面外鏡面對(duì)稱,這與常用的針對(duì)二維結(jié)構(gòu)的微納加工手段(如:FIB,EBL等)不兼容。作者創(chuàng)新性地提出利用結(jié)構(gòu)傾斜打破TiO2介質(zhì)超表面的面外鏡面對(duì)稱,并結(jié)合面內(nèi)的梯形納米孔設(shè)計(jì),實(shí)現(xiàn)三維真手性(圖2a)。該超表面是由常見的豎直方孔超表面引入面內(nèi)幾何擾動(dòng)α和面外幾何擾動(dòng)φ演化而來,支持一系列諧振Bloch模式(圖2b)。對(duì)于基模TM1,當(dāng)沒有面內(nèi)和面外擾動(dòng)時(shí)(α=0,φ=0),該模式在動(dòng)量空間的Γ點(diǎn)上支持一個(gè)對(duì)稱保護(hù)的連續(xù)域中束縛態(tài)(symmetry-protected BIC)。

    為了分析結(jié)構(gòu)擾動(dòng)對(duì)模式內(nèi)稟手性的影響,研究者們發(fā)展了一種基于近遠(yuǎn)場(chǎng)光學(xué)手性守恒的微觀模型。當(dāng)只有面內(nèi)擾動(dòng)引入時(shí)(α≠0,φ=0),該BIC模式退化為quasi-BIC模式,此時(shí)模式的近場(chǎng)手性可以用光學(xué)手性密度OCD=-12ωRe[D·B*]衡量,由于OCD是一個(gè)奇宇稱(parity-odd)的標(biāo)量,結(jié)構(gòu)的面外鏡面對(duì)稱會(huì)使得OCD在對(duì)稱面兩側(cè)呈反對(duì)稱分布(圖2c)。類比波印廷定理,光學(xué)手性在近場(chǎng)與遠(yuǎn)場(chǎng)的分布也遵循守恒定律,因而當(dāng)OCD在近場(chǎng)具有反對(duì)稱分布而互相抵消時(shí),該模式的遠(yuǎn)場(chǎng)輻射也不具有手性,表現(xiàn)為線偏振。當(dāng)面內(nèi)和面外微擾同時(shí)引入時(shí)(α≠0,φ≠0),OCD在近場(chǎng)的反對(duì)稱分布被打破(圖2d),不抵消的OCD會(huì)“釋放”到遠(yuǎn)場(chǎng),產(chǎn)生手性遠(yuǎn)場(chǎng)輻射,其圓偏振度可以通過近場(chǎng)OCD的不平衡度進(jìn)行推導(dǎo),該微觀模型也清晰揭示了為什么打破面外鏡面對(duì)稱是實(shí)現(xiàn)chiral BIC的關(guān)鍵。

    結(jié)構(gòu)傾斜誘導(dǎo)BIC的內(nèi)稟手性也可以根據(jù)手性光學(xué)的一般性理論進(jìn)行解釋,即一個(gè)物體的光學(xué)手性在偶極子近似下決定于p⊥·m⊥,其中p⊥和m⊥分別是該物體電偶極子p和磁偶極子m在與入射波矢k垂直面上的投影。針對(duì)本工作中的介質(zhì)超表面,當(dāng)沒有結(jié)構(gòu)傾斜引入時(shí),TM1-quasi-BIC在對(duì)稱面上(z=0)磁場(chǎng)分布在面內(nèi)而電場(chǎng)分布在面外(圖2d),此時(shí)p⊥·m⊥為零,不具有內(nèi)稟手性。而當(dāng)介質(zhì)孔沿x方向傾斜時(shí),電偶極子p也隨之傾斜,產(chǎn)生非零的p⊥·m⊥及內(nèi)稟手性。

圖2.(a)傾斜擾動(dòng)超表面產(chǎn)生chiral BIC的示意圖。(b)超表面的能帶結(jié)構(gòu)。(c)截面上OCD的分布。左:α≠0,φ=0,右:α≠0,φ≠0,中:傾斜微擾區(qū)域的OCD分布。(d)無傾斜(左)和有傾斜(右)引入情況下,電場(chǎng)和磁場(chǎng)在中心x-y面上的分布,以及相應(yīng)的電偶極子p和磁偶極子m結(jié)構(gòu)

    為了制備這種傾斜納米孔超表面,并精準(zhǔn)控制傾斜角,作者開發(fā)了一套傾斜反應(yīng)離子刻蝕工藝:將預(yù)先經(jīng)過EBL曝光顯影的樣品置于具有一定傾角的基底上,射頻源發(fā)射的離子束經(jīng)鋁擋板上的一個(gè)孔徑校準(zhǔn)后入射到樣品上對(duì)TiO2薄膜進(jìn)行刻蝕(圖3a),通過對(duì)鋁擋板的周期和尺寸進(jìn)行嚴(yán)格的設(shè)計(jì),在反應(yīng)離子刻蝕腔體內(nèi)部形成平滑的等電勢(shì)線,實(shí)現(xiàn)了納米孔的傾斜角可的精準(zhǔn)控制,并在整個(gè)超表面區(qū)域表現(xiàn)出很好的一致性(圖3b)。

圖3. (a)傾斜RIE刻蝕裝置示意圖。(b)超表面樣品的側(cè)視圖和截面圖,比例尺:300 nm。(c)C點(diǎn)在動(dòng)量空間隨面內(nèi)和面外擾動(dòng)引入的演化圖。(d)左圓偏光和右圓偏光入射時(shí),超表面的角分辨透射譜(上:仿真結(jié)果,下:實(shí)驗(yàn)結(jié)果)

    為了得到最大的遠(yuǎn)場(chǎng)光學(xué)手性,需要協(xié)同設(shè)計(jì)面內(nèi)擾動(dòng)α和面外擾動(dòng)φ。通過計(jì)算TM1-quasi-BIC的本征偏振在動(dòng)量空間的分布,作者發(fā)現(xiàn)引入面內(nèi)擾動(dòng)α會(huì)使得代表BIC模式的偏振奇點(diǎn)V分裂成兩個(gè)具有相反圓偏振的C點(diǎn)(即C-和C+),而引入面外擾動(dòng)φ則會(huì)引起整個(gè)偏振分布向一側(cè)平移,當(dāng)α和φ取到一組適當(dāng)值時(shí)(如α=0.12,φ=0.1),C+點(diǎn)恰好移到動(dòng)量空間的Γ點(diǎn)上(圖3c),即實(shí)現(xiàn)了chiral BIC,仿真和實(shí)驗(yàn)得到的角分辨透射譜也驗(yàn)證了chiral BIC的實(shí)現(xiàn)(圖3d)。

    以上結(jié)果可以看出α和φ的協(xié)同作用是該超表面體系實(shí)現(xiàn)chiral BIC的關(guān)鍵,而實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)果也表明C點(diǎn)在動(dòng)量空間的移動(dòng)與φ的大小近似成線性關(guān)系(圖4a)。為了得到α和φ之間的內(nèi)在聯(lián)系,作者基于手性光學(xué)的一般性理論,并經(jīng)過一系列化簡(jiǎn)和推導(dǎo)得到chiral BIC在遠(yuǎn)場(chǎng)輻射的CD值與α和φ的關(guān)系近似滿足:CD~φα2+Aφ2,其中A是常數(shù),該理論結(jié)果與仿真和實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符(圖4b)。通過進(jìn)一步對(duì)該關(guān)系式求極值可以得到CD最大化的條件是α=A·φ,這一直接明了的線性關(guān)系也被仿真和實(shí)驗(yàn)結(jié)果所驗(yàn)證(圖4c)。

圖4.(a)超表面具有不同傾斜角時(shí)C+和C-點(diǎn)對(duì)應(yīng)的圓偏光入射角度。(b)當(dāng)α固定時(shí),CD值與φ之間的關(guān)系。(c)最大化CD值需要滿足的α和φ之間的關(guān)系

    實(shí)際上,圓二色譜不僅可以通過物質(zhì)的內(nèi)稟手性(真手性truechirality)產(chǎn)生,也可以通過光的傾斜入射或者物質(zhì)的各向異性(偽手性false chirality)產(chǎn)生。為了進(jìn)一步驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)測(cè)得的chiral BIC具有內(nèi)稟手性,作者測(cè)量了超表面在正入射條件下的圓偏振基反射譜(圖5a),可以看到只有同偏振分量RRR具有一個(gè)明顯且尖銳的諧振峰,而交叉偏振分量RRL和RLR以及另一個(gè)同偏振分量RLL則沒有觀察到明顯的諧振信號(hào),據(jù)此可以排除偽手性的影響,證明該chiral BIC模式具有內(nèi)稟手性。

    進(jìn)一步分析得到該超表面的CD值高達(dá)0.93,已經(jīng)接近極限值1,而Q值高達(dá)2663,比現(xiàn)有手性超材料/超表面實(shí)驗(yàn)結(jié)果高出一個(gè)數(shù)量級(jí)以上(圖5b),這種CD值和Q值的同時(shí)增強(qiáng)可以顯著提高光與物質(zhì)的手性相互作用,在手性光學(xué)領(lǐng)域有廣闊應(yīng)用。作為一個(gè)典型性應(yīng)用,作者展示了基于chiral BIC的手性熒光增強(qiáng)發(fā)射,通過在超表面上旋涂染料分子并進(jìn)行光泵浦可以觀察到顯著增強(qiáng)的熒光發(fā)射,且發(fā)射的熒光具有高純度的圓偏振態(tài)(圖5c)。

圖5. (a)實(shí)驗(yàn)測(cè)得超表面樣品的圓偏振基反射譜。(b)本工作得到的CD與Q值與現(xiàn)有其它工作的對(duì)比,這些工作根據(jù)CD信號(hào)的來源分為兩類。(c)旋涂染料分子的超表面在光泵浦下的偏振分辨熒光發(fā)射譜

    該團(tuán)隊(duì)首次實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)并觀測(cè)了具有內(nèi)稟手性的連續(xù)域中束縛態(tài)(intrinsic chiral BIC),同時(shí)得到了高達(dá)0.93的CD值和高達(dá)2663的Q值,作者還基于微觀模型和手性光學(xué)的一般性模型揭示了intrinsic chiral BIC的產(chǎn)生機(jī)理和設(shè)計(jì)方法。

    雖然這項(xiàng)工作實(shí)現(xiàn)在可見光波段,它可以擴(kuò)展到紅外以及更長(zhǎng)的波段,而且,經(jīng)過加工工藝的改良和優(yōu)化,CD值和Q值還可以進(jìn)一步提升。本文開發(fā)的chiral BIC超表面體系可以顯著增強(qiáng)光與物質(zhì)的手性相互作用,在手性光學(xué)領(lǐng)域有廣闊應(yīng)用前景,如:手性光源與光探測(cè)器、手性物質(zhì)的痕量檢測(cè)、非對(duì)稱光催化等。

    該論文的第一作者是中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)陳楊教授、哈工大深圳校區(qū)的博士生鄧畫春、沙新博以及新加坡國(guó)立大學(xué)的陳偉錦博士;通訊作者是哈工大深圳校區(qū)的肖淑敏教授和新加坡國(guó)立大學(xué)的仇成偉教授。中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的褚家如教授和吳東教授以及澳洲國(guó)立大學(xué)的Y. Kivshar教授也在研究過程中給予了重要指導(dǎo)。

論文鏈接:https://www.nature.com/articles/s41586-022-05467-6

(工程科學(xué)學(xué)院精密機(jī)械與精密儀器系、科研部)

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