近日，中科院大連化物所在單原子催化研究方面取得新進(jìn)展，首次發(fā)現(xiàn)單原子催化劑具有與均相催化劑相當(dāng)?shù)幕钚裕瑥膶?shí)驗(yàn)上證明單原子可能成為溝通均相催化與多相催化的橋梁。以后封面文章形式發(fā)表于《德國應(yīng)用化學(xué)》上。
五年前，張濤院士帶領(lǐng)研究團(tuán)隊(duì)在國際上首次報(bào)道了單原子催化劑的制備與性能，并在此基礎(chǔ)上提出了“單原子催化”的概念。單原子催化現(xiàn)已成為催化領(lǐng)域新的前沿與熱點(diǎn)之一。由于單原子催化劑兼具均相催化劑的“孤立活性位點(diǎn)”和多相催化劑“穩(wěn)定易分離”的特點(diǎn)，因而被認(rèn)為有望開辟均相催化劑多相化的新途徑，成為聯(lián)結(jié)均相與多相催化的橋梁，但一直未得到證實(shí)。
通過氫甲�；上N和合成氣制備醛類精細(xì)化學(xué)品，是化工生產(chǎn)中最重要的均相催化過程之一。該類精細(xì)化學(xué)品年產(chǎn)超千萬噸，具有非常重要的應(yīng)用背景。近期，該團(tuán)隊(duì)的喬波濤副研究員等成功合成出氧化鋅納米線負(fù)載的銠單原子催化劑（Rh1/ZnOnw），可在溫和的反應(yīng)條件下將苯乙烯轉(zhuǎn)化為苯丙醛，催化效率與經(jīng)典的均相催化劑 (Wilkinson’s催化劑, RhCl(PPh3)3)相當(dāng)。該過程中沒有發(fā)生烯烴C=C雙鍵加氫的副反應(yīng)，故化學(xué)選擇性高達(dá)99%，此外該體系還具有較好的底物適用性和穩(wěn)定性。透射電鏡、原位紅外等表征手段證明Rh在載體上是以單原子的形式分散。
該研究首次從實(shí)驗(yàn)上證明單原子催化劑可能成為溝通均相催化與多相催化的橋梁，為均相催化劑的多相化開辟了新途徑，同時(shí)也為單原子催化劑的應(yīng)用提供了新思路。
上述工作得到國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)、和國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃“納米科技”重點(diǎn)專項(xiàng)等項(xiàng)目的資助。
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